利用可再生能源产生的“绿电”驱动CO2电还原生成增值的化学品和燃料,在缓解能源与环境危机方面展现出巨大的潜力。其中,得益于HCOOH在化学合成、燃料电池和储氢载体等领域的广阔应用前景,将CO2电还原为甲酸(HCOOH)被认为是最具实用性的选择之一。但是,由于催化剂对CO2的吸附能力较弱,活化以及反应能垒较高,因此即使对于具有较高产物选择性的铋或锡基催化剂,CO2还原反应动力学缓慢的问题仍未得到有效的解决。
基于此,化学化工学院的材料电化学过程与技术团队利用界面工程和缺陷工程成功制备出具有氧空位(OV)和异质界面的铋铈氧化物催化剂(CeOx/BiOx)。原位/非原位表征证实了Bi/CeOx的催化活性中心。CO2-TPD、CO2吸附能计算、差分电荷密度、Bader电荷和反应自由能变表明OV和异质界面的引入,极大提高了BiOx/CeOx材料对CO2的吸附与活化,并使反应路径倾向于HCOOH生成。在流动池测试中,该催化剂在300 mA cm-2的工业级电流密度下仍实现了97%的HCOOH法拉第效率,以及良好的催化稳定性。这项研究表明了OV和异质界面在协同优化分子吸附、活化以及降低反应能垒以加速动力学过程中的显著优势。
该工作以“Synergistic Acceleration of CO2Electroreduction Kinetics by Oxygen Vacancy and Heterogeneous Interface for Efficient HCOOH Production”为题发表在材料类权威期刊《Advanced Functional Materials》上。烟台大学刘开华博士和硕士研究生蔺佩瑶为论文第一作者,通讯作者为刘开华和郑州大学易莎莎副教授。
近期,团队在CO2电还原和电解(海)水方面均取得新进展,相关成果分别发表在《Journal of Energy Chemistry》、《Applied Surface Science》、《Green Chemistry》、《Journal of Colloid and Interface Science》上,刘开华博士为论文通讯作者,烟台大学为第一单位,相关工作获得了山东省自然科学基金的资助。
论文链接:
1.https://doi.org/10.1002/adfm.202424357
2.https://doi.org/10.1016/j.jechem.2023.01.021
3.https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2024.161833
4.https://doi.org/10.1039/d4gc00056k
5.https://doi.org/10.1016/j.jcis.2024.03.143